Джеффри Скотт Бакли родился в южной Калифорнии, вырос и возмужал там же. Его родителями были Мэри Гиберт и известный музыкант Тим Бакли, но воспитывался ребёнок, главным образом, матерью и отчимом, Роном Мурхэдом, из-за чего в юные годы носил имя Скотти Мурхэд.

Джефф получил известность как талантливый гитарист, певец и автор песен. Его карьера и жизнь трагически оборвались в 1997 году. Хотя Джефф сочинил сотни песен, ко времени своей смерти он успел записать только один студийный альбом.

В бытность ребёнком Джефф часто переезжал с семьёй с места на место. Он встречался со своим биологическим отцом, Тимом Бакли, лишь однажды, в возрасте 8 лет. Джефф решил взять фамилию Бакли после того, как отец погиб от передозировки наркотиков в 1975 году, будучи всего 28 лет от роду. В 1991 году в Бруклине Джефф Бакли отыграл трибьют-концерт своему отцу, получивший название Greetings from Tim Buckley. Выступление задумывалось как способ отдать дань уважения прославленному родителю, но оно также стало трамплином и для собственной музыкальной карьеры Джеффа.

Джефф Бакли прошёл годовую программу обучения игре на гитаре и музыкальной теории в Musicians’ Institute в Голливуде. Бакли оттачивал своё мастерство, слушая и экспериментируя с регги, джазом, металом и другими жанрами рок-музыки. Led Zeppelin, Роберт Джонсон и Нусрат Фатех Али Хан оказали на Джеффа наиболее сильное влияние.

В возрасте 23 трёх лет Бакли закончил программу обучения и переехал в Нью-Йорк. Выступая в клубах Гринвич-Виллидж, он потихоньку наращивал фанатскую базу. «Живой» альбом Live at Sin-e, записанный в этот период, задокументировал его широкий музыкальный кругозор и незаурядное исполнительское мастерство. До переезда на восточное побережье Джефф в своих музыкальных проектах оставался на втором плане, теперь же он старался выступать соло и учился петь на глазах у публики. Первоначально Бакли в Нью-Йорке играл, в основном, каверы, но постепенно увеличивал долю своих собственных песен в репертуаре, благо их становилось всё больше и больше.

Продюсер Тима Бакли, Херб Коэн, предложил его сыну помощь в организации и проведении первой студийной записи. Результатом сессий стала демо-кассета Babylon Dungeon Sessions. Для заключения сделки с лейблом Джефф вернулся в Лос-Анджелес и в октябре 1992 года подписал с Columbia Records контракт на миллион долларов с условием выпуска трёх альбомов.

Продюсер Энди Уоллес, потрудившийся над легендарным Nevermind от Nirvana, вызвался помогать Бакли в работе над дебютным студийным альбомом. Также были привлечены басист Мик Грондаль и барабанщик Мэтт Джонсон. Студийные сессии, плодом которых стал диск Grace, состоялись летом 1993 года в Вудстоке, штат Нью-Йорк. После долгих и кропотливых усилий по записи, перезаписи, наложению и микшированию альбом был готов. Перед выходом Grace Джефф Бакли отправился в национальный тур в поддержку Live at Sin-e, записанного в ирландском клубе в Нью-Йорке, где он совершенствовал свои исполнительские навыки. Тур этот примечателен тем, что Бакли в ходе его выступал на маленьких площадках.

Национальное турне и последовавший за ним выход Grace принесли Джеффу успех. Заслужили признание публики как собственные композиторские таланты Бакли-младшего (прежде всего, песня Last Goodbye), так и его умение перерабатывать чужие композиции (во-первых, это кавер на Hallelujah Леонарда Коэна (навеянный версией Джона Кейла), популярность которого сравнима с популярностью оригинала; во-вторых, это кавер на Lilac Wine в исполнении Нины Симон).

Похвалы Джеффу по поводу его альбома расточали многие знаменитости — Роберт Плант, Дэвид Боуи, Брэд Питт. Джимми Пейдж назвал Grace своим любимым альбомом десятилетия, а Боб Дилан нарёк Джеффа одним из лучших авторов песен последнего, опять же, десятилетия.

Джефф Бакли провёл последние годы жизни в разъездах по всему свету. Теперь он не чурался концертов на больших площадках, выступил на нескольких крупных фестивалях (в частности на Гластонбери). Эти гастроли подарили нам несколько «живых» пластинок Джеффа и незаконченный студийный альбом, материал которого какое-то время был доступен только на бутлегах концертов Бакли. Позже, после смерти певца, лейбл выпустит этот диск (под названием Sketches for My Sweetheart the Drunk). А при жизни Бакли был недоволен результатами состоявшихся студийных сессий и назначил начало новых на 29 мая.

Однако вечером этого самого 29 мая Джефф Бакли исчез неожиданно и загадочно. Вместе со своими музыкантами он пошёл купаться в Миссисипи. По свидетельству роуди, Кита Фоти, Джефф горланил композицию Led Zeppelin — Whole Lotta Love перед тем, как остальные потеряли его из виду. Тело певца было найдено в реке только 4 июня. Бакли не собирался кончать жизнь самоубийством, в его организме не было обнаружено алкоголя или наркотиков. Джефф просто захлебнулся и утонул.