Он играл на банджо, мандолине, ситаре, бонгах, ксилофоне, флейте, органе, меллотроне, трубе, тамбурине, цимбалах. Помимо этого, он умел играть на кларнете, саксофоне и гитаре. Многое изменилось, когда Джонс подсел на наркотики. Он стал пропускать репетиции, не разучивал новые песни, не появлялся в студии, а когда приходил, то тупо сидел овощем на стуле или валился на пол. Он слишком глубоко погрузился в собственные эксперименты с кокаином и LSD. Он потерял контроль над собой, над группой. В довершение всего Кит увёл у Джонса девушку. В конце концов, ребята тактично намекнули Брайану, что он не поедет с ними в тур.
Он целыми днями пил, спал и играл на гитаре. Спустя месяц подобной жизни, 3 июля 1969 года, его новая девушка, черноволосая шведка Анна Волин, увидела его тело на дне бассейна. Согласно медицинскому заключению причиной смерти музыканта стала неосторожность. По официальной версии он утонул, будучи нетрезвым и находясь под действием наркотиков. Озвучивались также версии, по которым он покончил с собой или же был убит.
В течение шести часов после смерти рок-звезды полицией были получены показания от Дженет Лоусон (девушки менеджера Rolling Stones), Фрэнка Торогуда (прораба на участке Джонса) и Анны Волен. Все они утверждали, что Джонс находился в нетрезвом состоянии. Дженет же уверяла, что он часто употреблял снотворное. Также свидетели настаивали на том, что на музыкант находился в бассейне в одиночестве.
Анна Волен рассказывала, что после ужина Джонс купался в бассейне и, заметив проходящую мимо Дженет, попросил у неё ингалятор (он страдал астмой). Увидев Брайана на дне бассейна, Дженет позвала на помощь Фрэнка, который вначале был спокоен, а потом сразу же нырнул в бассейн за Джонсом, хотя про то, что он утонул, Фрэнку никто не сообщал. Фрэнк трясся от озноба и повторял обстоятельства гибели Брайана: «Мы поплавали… и я оставил его одного…».
Майк Харви, полицейский из отдела по борьбе с наркотиками, нашёл в плаще Торогуда пять таблеток. На это Фрэнк ответил, что следил за Брайаном, дабы тот не закинулся сразу всеми. По одной из версий полиции, Фрэнк и Брайан действительно купались вместе, но утонул Джонс уже позже. Согласно некоторым свидетельствам, целая группа мужчин удерживала его в бассейне, не давая дышать.
Старший инспектор Боб Маршалл писал одному из исследователей творчества Rolling Stones об обстоятельствах гибели музыканта: «Большинство, если не все присутствующие, употребляли алкоголь, и вероятно, наркотики. Соответственно, им трудно подробно свидетельствовать о событиях того вечера… Проведя расследование, я убедился, что смерть Джонса была случайной. Мною не было обнаружено никаких обстоятельств, которые заставили бы усомниться в этом». Фрэнку не было предъявлено никаких объявлений. В 1993 году он скончался от рака.
Спустя два дня после смерти Брайана, 5 июля 1969 года, в лондонском Гайд-Парке, Rolling Stones сыграли концерт, посвященный памяти погибшего. Изначально концерт планировался как представление публике нового гитариста, но концепцию пришлось изменить из-за обвинения группы критиками в бессердечности. Над сценой должны были летать белые мотыльки, символизировавшие душу музыканта, но почти все погибли от жары ещё в коробках. Те же, кто ещё могли двигаться, пролетали по паре метров и падали на головы зрителям.
Брайан похоронен в городе Челтнеме на юге Великобритании. Обстоятельства его смерти до сих пор не прояснились.